Moacyr Barbosa começou sua trajetória como goleiro profissional em 1942 pelo Ypiranga de São Paulo. No clube paulista, Barbosa se destacou muito, levando o clube à 4ª posição do Paulistão em 3 anos consecutivos. Em 1944, teve uma atuação de gala contra o poderoso time do São Paulo, conhecido como  “rolo-compressor”. O esquadrão tricolor vinha 15 jogos invictos antes de enfrentar o time de Barbosa. Resultado: 1 a 0 para o Ypiranga, com Barbosa sendo considerado o craque do jogo.

Em 1945, o Vasco venceu a concorrência de outros grandes clubes e contratou Barbosa. No primeiro ano, o goleiro conquistou três títulos como o Vasco e, mesmo sem atuar em muitos jogos, recebeu sua primeira chance como titular na seleção brasileira. Em 1946, após o goleiro titular do Vasco – Rodrigues – ganhar uma boa grana na loteria e se aposentar do futebol, Barbosa começou a temporada como titular e ganhou dois títulos (Municipal e Relâmpago), sendo o goleiro menos vazado nos dois torneios.

Nos anos seguintes, Barbosa conquistou os títulos cariocas de 1947 (invicto), 1949 (invicto) e 1950, e ainda ganhou o Torneio dos Campeões da América do Sul de 1948 (invicto). Ele foi goleiro menos vazado nos títulos cariocas de 1947 e 1950, e foi eleito o melhor goleiro do campeonato carioca em 1948 e em 1949 pelo jornal Globo Sportivo-RJ. No Sul-Americano de 48, Barbosa foi um dos principais destaques do Vasco, tendo sido o goleiro menos vazado do torneio.

Em 1950, Barbosa foi para a Copa do Mundo sendo indiscutivelmente o melhor goleiro do Brasil, já tendo sido campeão da Copa América no ano anterior como titular. No Mundial, Barbosa fez um torneio brilhante, sendo o goleiro menos vazado entre as seleções que se classificaram para o Final Four. O vice-campeonato contra o Uruguai acabou escondendo o ótimo torneio de Barbosa. Mesmo assim, o craque foi eleito o melhor goleiro da Copa do Mundo pelo jornal Mundo Esportivo-SP.

No ano seguinte, Barbosa viajou com o Vasco até Montevidéu para uma revanche contra o Peñarol, já que ambas equipes eram as bases das Seleções uruguaia e brasileira. O Vasco venceu de forma épica a partida por 3 a 0 com atuação de gala de Barbosa, sendo considerada uma das maiores atuações individuais de um goleiro do Vasco pela Revista Oficial de 60 anos do Vasco (1958). Nos anos seguintes, Barbosa seria campeão do Carioca de 1952, do Torneio Internacional do Rio e do Torneio de Santiago, ambos de 1953. Após um período de inatividade devido a uma lesão, Barbosa deixaria o Vasco em 1955.

Entre 1955 e 1957, Barbosa atuou com muito destaque pelo Santa Cruz-PE e pelo Bonsucesso-RJ. Em 1958, o goleiro veterano voltou ao Vasco e conquistou mais 3 títulos – Rio-São Paulo, Carioca e Torneio Início  – tendo atuado em todos os torneios. Em 1959, já aos 38 anos, Barbosa foi titular durante toda a boa campanha do Vasco no Rio-São Paulo. O Vasco liderou o campeonato até a última rodada, quando perdeu o título em confronto direto contra o Santos de Pelé. Mesmo na partida final, Barbosa foi ovacionado pela torcida e muito aplaudido pelo jovem Pelé por suas defesas. Barbosa foi de longe o goleiro menos vazado do torneio com 6 gols sofridos, 9 gols a menos que o segundo clube com melhor defesa. 

Mesmo aos 39 anos, foi titular do Vasco durante boa parte da temporada de 1960, Por problemas físicos não chegou a atuar em 1961. Em 1962, Barbosa se despediu do Vasco e foi para o Campo Grande, clube que estreava no Campeonato Carioca. Mesmo aos 41 anos, o craque teve seus momentos mágicos, como na vitória por 1 a 0 do Campusca contra o fortíssimo Botafogo de 62. O Jornal dos Sports contou assim a atuação do goleiro: “Foi dramático para o Botafogo que tentou por todos os meios senão mais a vitória, pelo menos o empate. Mas ninguém, nem Amoroso, nem mesmo Amarildo, o “possesso”, conseguiu quebrar o feitiço de Barbosa, cada vez mais velho e mais espetacular”.

Pelo Vasco, Barbosa aliou longevidade, muitos títulos importantes e lealdade. Por isso, será sempre reconhecido como um dos maiores ídolos da história do clube.